Larry Smith entrou pela primeira vez no negócio do cinema aos 20 anos, nos estúdios de Shepperton nos arredores de Londres, por volta de 1969. Percebeu cedo que a vida em estúdio não era para ele, o ritmo e a quantidade de pessoas que trabalhavam num grande estúdio pareciam uma fábrica.

Larry mudou-se para o mundo freelance, o que coincidiu com o encerramento dos estúdios da MGM, o que significava que mais pessoas eram agora freelancers, também foi o início do fim para os grandes estúdios que mantinham a sua própria mão-de-obra. A publicidade estava na sua infância, tal como os filmes independentes, mas parecia haver trabalho suficiente para manter todos estes vários departamentos empregados.

Por volta dos anos 70, teve a sorte de conhecer Stanley Kubrick quando lhe foi pedido para trabalhar no filme Barry Lyndon (1975), o que deu início a uma longa colaboração com Kubrick que durou mais de um quarto de século, até à sua morte prematura. Foi uma grande honra ter sido convidado para ser o cineasta do seu último filme Eyes Wide Shut (1999).

Desde então, Larry realizou filmes variados e interessantes, incluindo o filme que ele próprio realizou, Trafficker (2015), e teve algumas colaborações em séries de televisão.